Production de plutonium et incorporation de particules dans le corps humain

S.A.Romanov А.V.Efimov Е.Е.Aladova К.G.SuslovaI S.Kuznetsova А.В.Sokolova V.V.Khokhryakov S.A.Sypko M.V.Ishunina V.F.Khokhryakov

https://doi.org/10.1016/j.jenvrad.2019.106073

-•    La première installation de production de plutonium soviétique en tant que source d’absorption de plutonium par les travailleurs et de rejets dans l’environnement.
-•    Programme d’autopsie pour l’étude du métabolisme du plutonium dans le corps humain afin d’améliorer les modèles biocinétiques permettant d’évaluer la dose provenant de l’absorption de plutonium.
-•    La classification des aérosols industriels de plutonium permet de prévoir le comportement biologique des composés de plutonium dans les voies respiratoires.
-•    Les effets sur la santé comme conséquence du dépôt pulmonaire de grandes quantités de particules de plutonium.
-•    Les résultats de la surveillance des rayonnements dans l’environnement montrent l’amélioration significative de la situation actuelle en matière de rayonnement.
 

Résumé

Le plutonium est l’une des substances radioactives les plus toxiques connues. L’isotope 239Pu a attiré l’attention lorsqu’il est devenu connu comme matière explosive potentielle pour les bombes atomiques. Cet article décrit les principaux problèmes rencontrés au cours des premières années de fonctionnement de la première usine de production de plutonium de l’ex-Union soviétique, la Mayak Production Association (Mayak PA). Mayak PA a provoqué une grave contamination radioactive de l’environnement et a exposé le personnel et la population vivant dans les zones voisines à de fortes doses de radiation. Les auteurs se concentrent sur les principaux résultats d’études à grande échelle sur la dosimétrie interne des travailleurs pour les utiliser dans l’évaluation des risques radiologiques liés à l’exposition au plutonium. Ce travail présente une vue d’ensemble des questions importantes pour l’évaluation des doses d’inhalation, telles que la génération de particules de plutonium, l’absorption de plutonium, la dissolution des particules de plutonium, la distribution du plutonium chez l’homme, les expositions connexes et les effets sur la santé. La compréhension de la relation entre les effets sur la santé, la dose de rayonnement et la voie d’exposition permet de quantifier les risques sanitaires associés à l’exposition professionnelle dans l’industrie nucléaire et de valider les normes de radioprotection utilisées dans la Fédération de Russie et dans le monde.


1. Introduction

La construction de la première installation de production de plutonium soviétique a commencé en novembre 1945 dans le sud de l’Oural. Le premier réacteur industriel au plutonium a été mis en service en juin 1948 et en décembre 1948, le transfert du produit vers l’usine radiochimique a commencé pour l’extraction du plutonium de qualité militaire. La mise en service de l’usine chimique métallurgique ayant été retardée, le premier plutonium a été produit dans une baraque non équipée, connue sous le nom de laboratoire expérimental n° 9 (Fig. 1) (Kruglov, 2002).

Fig. 1. Le bâtiment du département industriel expérimental n°9.

Le bâtiment principal de l’usine chimique métallurgique destinée à produire du plutonium extra-pur de qualité militaire a été mis en service en août 1949. Aujourd’hui, le complexe d’installations de production qui comprend des réacteurs, des usines radiochimiques et de production de plutonium, est connu sous le nom de Mayak Production Association (Mayak PA).

La première bombe atomique soviétique a été testée sur le site d’essai nucléaire de Semipalatinsk le 29 août 1949. Le dispositif testé était un analogue d’une bombe, dont le nom de code est « Fat Man », qui a été larguée sur Nagasaki le 9 août 1945. Plus tard, deux autres installations de production de plutonium ont été construites en Sibérie, près des villes de Tomsk et de Krasnoïarsk.

Des centres médicaux spécialisés pour les travailleurs du nucléaire ont été créés dans ces villes en même temps que les usines.

En 1953, l’Institut de biophysique de l’Oural méridional (SUBI) a été créé à Ozyorsk (situé à 8 km au nord-ouest de l’installation) pour effectuer la surveillance des radiations des travailleurs de l’AP de Mayak et de la population de la région de Tchéliabinsk, ainsi que pour étudier les effets sur la santé de l’exposition des humains au plutonium.

La base de données dosimétriques a été développée afin de fournir aux épidémiologistes et autres chercheurs des estimations de doses de rayonnement provenant de sources internes. La base de données est constamment améliorée et comprend les antécédents professionnels du personnel, les dossiers médicaux et cliniques, les dossiers d’essais biologiques et les concentrations tissulaires déterminées à l’autopsie, les données empiriques sur les caractéristiques de transportabilité des aérosols industriels propres à Mayak PA en vue d’une incorporation ultérieure dans les modèles biocinétiques.

2. Sources de rayonnement professionnel interne et rejets dans l’environnement

Après le bombardement des villes japonaises en 1945 par les États-Unis, le développement des armes nucléaires a été une priorité absolue pour l’URSS. Cependant, les aspects liés à la santé des travailleurs et à la limitation des rejets de plutonium dans l’environnement étaient d’une importance secondaire.

La nécessité de mettre au point des armes nucléaires le plus rapidement possible et à tout prix, malgré le sous-développement ou l’absence de technologies de gestion des déchets radioactifs et de purification des gaz, ainsi que le manque de connaissances sur le comportement des radionucléides dans l’environnement, a entraîné une vaste pollution de l’environnement dans la région de Tcheliabinsk et une contamination radioactive « éternelle » du sol (Suslova et al., 2015 ; Suslova, 2009).

En outre, l’URSS n’avait aucune expérience en matière de protection contre les radiations et de contrôle de l’exposition interne au plutonium, contrairement aux États-Unis, qui ont eu une expérience négative avec les peintres de cadrans au radium du New Jersey, connus sous le nom de « radium girls » (Rowland, 1994). Cela a contribué au développement du système de sécurité contre les radiations professionnelles mis en place pour le projet Manhattan, qui a empêché les travailleurs sous irradiation de recevoir des doses importantes de plutonium. Une mauvaise compréhension et un manque de connaissances sur les radiations internes en tant que risque professionnel ont entraîné une série de décisions technologiques inappropriées qui ont été aggravées par le manque de compétences du personnel de l’AP de Mayak.

Au cours des opérations normales, des aérosols contenant des composés de plutonium ont été générés et accumulés dans les salles de production en raison de l’étanchéité insuffisante des conteneurs, ce qui a entraîné le rejet d’émetteurs alpha dans l’environnement. Bien que des méthodes aient été mises au point pour détecter et évaluer les absorptions de plutonium par les travailleurs, ce n’est qu’après, en 1958, que des équipements de protection respiratoire individuels ont été utilisés.

Les raisons énumérées ci-dessus ont fait que le plutonium est devenu un problème pour les travailleurs et l’environnement dans toutes les principales installations de l’Autorité palestinienne de Mayak. La situation est décrite ci-dessous pour chaque usine séparément.

2.1. Usine de réacteur

Dès le début des opérations, des défauts dans la conception de l’installation ont été révélés qui se sont manifestés par des défaillances des équipements et des systèmes technologiques. En moins de 24 heures après que le premier réacteur de production d’uranium-graphite soit devenu opérationnel, le système d’alimentation en eau est tombé en panne, entraînant la fusion d’une barre d’uranium dans un canal du réacteur. Au total, 15 incidents de ce type se sont produits pendant l’exploitation de l’AP de Mayak (Glagolenko et al., 2008). Pour gérer ces situations, il a été décidé de percer des canaux dans le réacteur en activité. En conséquence, des particules d’uranium ont pénétré dans la gaine de graphite et ont été irradiées par des neutrons, provoquant la formation de petites quantités de plutonium qui ont été rejetées dans l’atmosphère puisque la centrale du réacteur n’était pas équipée de filtres collecteurs.

Le lac Kyzyl-Tash fournissait directement l’eau nécessaire au refroidissement du réacteur. En raison de l’irradiation de l’uranium naturel présent dans l’eau, de petites quantités de plutonium sont apparues dans le lac.

2.2. Usine radiochimique

Afin de gagner du temps et de réduire les coûts, l’usine a été conçue de manière verticale, contrairement à celles des États-Unis. Après dissolution des barres d’uranium irradiées, la solution contenant du plutonium était pompée à l’étage supérieur du bâtiment. Les fuites des tuyaux et l’isolation insuffisante des transitions entre les étages ont entraîné la contamination de tout le bâtiment. Comme les travailleurs ne portaient pas de protection respiratoire, ils ont subi des absorptions chroniques de plutonium. Des déchets hautement radioactifs ont été déversés dans le lac Karachay. Un système sous-développé de filtration de l’air a permis au plutonium d’être rejeté dans l’environnement.

2.3. Usine métallurgique chimique

Le plutonium utilisé dans la première bombe atomique soviétique a été produit dans un laboratoire expérimental situé dans un bâtiment inapproprié (Fig. 1). Toutes les procédures ont été effectuées manuellement. Les salles n’ont pas été isolées les unes des autres et aucune protection respiratoire n’a été utilisée. Il est important de noter que 80 % des travailleurs étaient des jeunes femmes âgées de 25 à 30 ans (Sokhina et al., 2003).

La mise en service du bâtiment principal n’a pas permis de résoudre des problèmes tels que les procédures manuelles, le manque de protection respiratoire ou les défauts du système de filtration d’air. Au début des années 1950, la contamination de l’air sur les lieux de travail a été mesurée. Il a été constaté que l’air ainsi que les pièces, les surfaces et les équipements étaient fortement contaminés en raison d’un mauvais confinement et de la remise en suspension des surfaces contaminées existantes. La figure 2 montre les concentrations d’aérosols émetteurs alpha sur les lieux de travail de l’installation de production de plutonium et des usines radiochimiques, sur la base des données fournies par le service d’hygiène des radiations de la SUBI (Tretyakov et al., 2009).


Fig. 2. Concentration des aérosols émetteurs alpha dans l’air dans les usines de production de produits radiochimiques et de plutonium.

La figure 2 montre qu’au cours des premières années d’exploitation, les niveaux d’aérosols émetteurs alpha dans l’usine de production de plutonium étaient des milliers de fois supérieurs aux limites acceptables, alors que les niveaux correspondants dans l’usine radiochimique étaient des centaines de fois plus élevés. Ce n’est qu’à partir de 1970 que la conception des nouvelles usines a pris en considération l’expérience passée et a intégré de nouveaux équipements et des dispositifs modernes de radioprotection pour réduire la contamination de l’air à des niveaux admissibles, soit environ 10-2 Bq/m3.

3. Consommation de plutonium

Le travail avec des sources ouvertes de 239Pu peut conduire à une absorption de plutonium par inhalation, par la peau intacte, par des blessures ou par ingestion. Chaque voie a un impact radiologique différent en fonction de la quantité absorbée et de la biocinétique du 239Pu, caractérisée par sa distribution dans l’organisme, sa rétention dans les organes et son excrétion. L’absorption dans le sang dépend de la forme chimique du radionucléide, tandis que l’excrétion dépend de l’organe ou du système d’organes où le radionucléide a été initialement déposé.

L’inhalation est la principale voie d’absorption pour l’exposition professionnelle au plutonium, en grande partie en raison des caractéristiques physiologiques des poumons humains (la surface alvéolaire humaine totale a été estimée par la CIPR (CIPR, 1994) à environ 140 m2, soit dix fois plus que la surface de la peau ou la surface de l’intestin grêle). En outre, les propriétés chimiques de la majorité des composés du plutonium ont une solubilité limitée dans les liquides organiques humains. Les particularités du processus de production de l’AP de Mayak ainsi que l’absence de protection respiratoire pendant les années de démarrage ont conduit à l’absorption par inhalation, puis à l’absorption et à la rétention de particules de plutonium respirables (plus petites que 10 μm), les particules plus grosses étant ingérées plutôt qu’inhalées. Ces particules sont restées dans l’intestin grêle pendant moins de 24 heures (CIPR, 2006) et n’ont donc pas été absorbées dans le sang mais excrétées dans les selles. Dans les conditions de production modernes, l’absorption à travers la peau intacte et l’ingestion de plutonium par les travailleurs sont d’une importance mineure.

À l’origine, les travailleurs portaient des combinaisons en coton et étaient décontaminés après chaque quart de travail. En conséquence, le niveau d’absorption percutanée du plutonium était très faible, bien que le plutonium puisse être absorbé par des blessures cutanées. Dans ce cas, le radionucléide était directement absorbé dans le sang. La fraction de 239Pu absorbée et le transport ultérieur à partir du site d’une plaie dépendaient du type et de la taille de la plaie (incision, perforation ou lacération) et de la forme chimique du plutonium. Les composés de plutonium peu solubles, tels que le dioxyde de 239Pu, peuvent être retenus dans une plaie ou une microplaie pour être capturés dans une cicatrice et ne pas être absorbés dans le sang. Par ailleurs, le nitrate de 239Pu est rapidement absorbé par une plaie dans le sang et se dépose dans les organes du corps (Guilmette et Durbin, 2003 ; NCRP, 2007).


4. Programme d’autopsie

La collecte de spécimens biologiques des travailleurs de l’AP de Mayak lors des procédures d’autopsie a commencé en 1955. L’objectif principal du programme était d’étudier le métabolisme des actinides chez l’homme sur la base de mesures radiochimiques de l’activité du plutonium et de l’américium dans des échantillons d’organes. Les résultats de ce programme ont été utilisés pour améliorer les modèles biocinétiques et pour développer des méthodes de contrôle des apports et de l’accumulation d’actinides chez les travailleurs impliqués dans la production et le traitement du plutonium. Tous les types d’installations, y compris les installations radiochimiques, de production de plutonium, les centrales nucléaires ou les installations auxiliaires, sont pris en considération pour le prélèvement d’échantillons d’autopsie sur les travailleurs de Mayak PA.

Les échantillons sont principalement prélevés dans les poumons droit et gauche, les ganglions lymphatiques pulmonaires, 5 échantillons de tissus extrapulmonaires (foie, muscles, cœur, rein, rate) et quelques échantillons de squelette (os occipital du crâne, côtes, vertèbres thoraciques et lombaires, épiphyse et diaphyse des fesses). Lorsqu’un niveau de radioactivité dans un spécimen était supérieur à l’activité minimale détectable, les tissus peu actifs étaient étudiés, tels que les gonades, la thyroïde et le pancréas, les glandes surrénales, l’estomac, l’œsophage, l’intestin grêle et le gros intestin, la vessie, la peau, le sang, la bile, les ganglions lymphatiques régionaux (axillaires, mésentériques, inguinaux) et autres. À ce jour, l’activité actinique post-mortem a été mesurée pour 1290 travailleurs de la Mayak PA.

Un programme similaire impliquant des résidents de la région de Tcheliabinsk qui n’avaient jamais été exposés professionnellement à des radionucléides a débuté en 1975. Des spécimens biologiques recueillis lors de l’autopsie d’environ 900 individus provenant de plus de 100 localités de la région de Tchéliabinsk ont été examinés.

Les activités du plutonium et de l’américium ont été mesurées dans des spécimens de tissus mous et d’os en utilisant des techniques d’échange d’anions et d’extraction. Les spécimens ont été lavés par des méthodes humides (pour les tissus mous) et sèches (pour les os). Un inconvénient considérable de la technique de radiométrie alpha basée sur la coprécipitation du plutonium avec le phosphate de bismuth est la mesure de l’activité combinée de 238Pu+239 240Pu (Khokhryakov et al., 1998a). Un radiomètre alpha à faible bruit de fond, d’une efficacité de 95 %, a été utilisé à la fin des années 1960 jusqu’en 2000. Le seuil de décision (DT) (ISO 11929, 2010) pour la mesure du plutonium pendant la période 1975-2000 était de 0,007 Bq, ce qui donne 0,014 Bq kg-1 pour les échantillons de tissus mous et 0,25 Bq⋅kg-1 de cendres pour les échantillons d’os.


Le traitement chimique des échantillons avant les mesures a été continuellement amélioré par la réduction de la radioactivité de fond de l’échantillon, l’augmentation du rendement chimique et la modernisation de l’équipement de mesure qui a amélioré la sensibilité de la technique de mesure. Depuis 1975, des techniques d’échange d’anions et d’extraction ont été utilisées pour la préparation des échantillons. Les méthodes et les techniques sont constamment améliorées pour assurer une séparation efficace des isotopes du plutonium et de l’américium (Suslova et al., 1996).

En 2001, une réduction significative du seuil de détection inférieur (d’un ordre de grandeur) a été obtenue grâce à la mise en œuvre d’un alpha-spectromètre fourni par EC&G ORTEC OCTETE PC pour mesurer les activités 238+239Pu et 241Am dans les échantillons d’autopsie des tissus mous et des os.

Les charges corporelles ont été estimées par la mesure de la concentration d’activité dans les échantillons d’organes sur la base du poids d’un organe entier (Suslova et al., 2015 ; Sokolova et al., 2017). La masse du squelette a été calculée sur la base du rapport organe/corps entier, comme recommandé pour l’homme de référence (CIPR, 2002). Les concentrations d’américium et de plutonium dans le squelette ont été estimées sur la base des concentrations d’activité des isotopes mesurées dans la fraction des cendres osseuses (Bq⋅g-1 des cendres) en supposant que la masse de la cendre totale du squelette (de tous les os) est de 28 % de la masse humide du squelette (Suslova et al., 2015, Suslova et al., 2017). Le programme de collecte de tissus par autopsie et les techniques radiochimiques utilisées pour mesurer le plutonium dans les organes et les tissus ont été décrits en détail précédemment (Suslova et al., 1996, Suslova et al., 2017 ; Filipy et al., 1998 ; Krahenbuhl et al., 2005).

Les résultats des recherches ont montré que les charges corporelles en plutonium chez les travailleuses du « laboratoire industriel expérimental n°9 » variaient de 550 Bq à 500 kBq. Pour les travailleurs embauchés à l’AP de Mayak au cours des premières années de la période de radioprotection insuffisante, les estimations correspondantes étaient de 10 Bq à 200 kBq. Pour les travailleurs embauchés dans les années 1960, les estimations étaient de 1 Bq-20 kBq.


5. Distribution du plutonium dans le corps humain
 

La radiométrie post-mortem a démontré que 90% de l’activité du plutonium dans les sites extrapulmonaires se déposait dans le foie et le squelette. Ce schéma de distribution n’a été affecté ni par la forme chimique du plutonium, ni par la période de temps écoulée depuis l’absorption du plutonium. La fraction de plutonium déposée dans le squelette augmentait avec le temps. En outre, une association du rapport foie/squelette avec la gravité d’une pathologie hépatique a été observée (Suslova et al., 2000, 2002, 2003 ; Suslova et al., 2006a).

Vingt quarante ans après le dernier contact avec le plutonium, le foie et le squelette des travailleurs de l’AP Mayak relativement sains (exempts de troubles hépatiques) représentaient respectivement environ 42 % et 50 % de la charge corporelle totale en plutonium (Suslova et al., 2002). Si une personne développe des maladies provoquant des réponses pathologiques dans le foie, comme le cancer, les métastases de tumeurs provenant d’autres sites, la cirrhose et d’autres pathologies dystrophiques dégénératives, le plutonium migre du foie avec la fraction prédominante de l’émetteur alpha déposée dans le squelette (Suslova et al., 2003, 2006a).

La fraction de plutonium déposée dans les poumons dépend fortement d’une forme chimique du plutonium inhalé. Sur de longues périodes (années) après l’inhalation de nitrates de plutonium, environ 1 à 3 % de la charge corporelle totale reste dans les poumons, tandis que pour le dioxyde de plutonium, cette valeur est de 20 à 40 % (Suslova et al., 2006b ; Suslova et al., 2009, ; Suslova, 2009).

La distribution du plutonium dans les organes et les tissus est très peu homogène. Pendant de nombreuses années, la SUBI a mené des études sur la macro- et la micro-distribution du plutonium dans les poumons humains (Kudryavtseva et Sokolova, 2005 ; Hahn et al., 2004 ; Romanov et al., 2008) (Fig. 3, Fig. 4) et le squelette (Fig. 5) (Romanov et al., 2008 ; Lyovkina et al., 2010). Environ 40 % du plutonium présent dans les poumons peut se retrouver dans les tissus cicatriciels longtemps après l’ingestion (Hahn et al., 2004).

Fig. 3. Plutonium dans le parenchyme pulmonaire (histoautoradiographie conventionnelle ; période d’exposition de 60 jours).

Fig. 4. Autoradiogramme de microdistribution du plutonium induit par les neutrons. Un ganglion intrapulmonaire affecté par la sclérose.



Fig. 5. Plutonium dans les tissus osseux : autoradiogramme (grossissement de 40).

6. Classification des aérosols industriels de plutonium

6.1. Transportabilité des aérosols de plutonium

La rétention dans les voies respiratoires, l’absorption et l’élimination du plutonium après inhalation de particules radioactives sont le résultat d’une interaction complexe de processus physiques, chimiques et biologiques. La rétention des aérosols radioactifs par les différents compartiments des voies respiratoires est déterminée par la taille des particules (CIPR, 1994 ; CIPR, 1979), tandis que la clairance pulmonaire, à savoir l’absorption dans le sang, dépend largement d’une forme chimique des composants des particules (Moody et al., 1994 ; Stather et Howden, 1975 ; Rosental et al., 1972). Le taux d’absorption est associé à la solubilité des particules de plutonium dans les poumons et à la vitesse de leur transfert dans le sang.

La composition des aérosols sur le lieu de travail peut être très complexe et contenir un mélange de composés de plutonium de différentes formes chimiques selon le processus technologique sur le lieu de travail où les aérosols ont été produits. En pratique, la détermination de la forme chimique d’un composé actinide contenu dans les particules d’aérosols sur le lieu de travail est impossible en raison des concentrations massiques extrêmement faibles de radionucléides.

Pour mesurer le taux de dissolution des aérosols sur le lieu de travail, les chercheurs du SUBI utilisent un test de dissolution in vitro avec une solution de Ringer simulant le liquide pulmonaire (Khokhryakov et al., 1998b). Selon le protocole de la technique, un échantillon de filtre contenant des particules d’aérosol prélevées sur un lieu de travail a été fixé entre des membranes semi-perméables et placé dans la solution de Ringer pendant une semaine ou plus. Un modèle exponentiel à deux composants décrivait la dissolution des nucléides en fonction du temps. La dissolution rapide durait de plusieurs heures à un jour selon le lieu de travail où les aérosols étaient prélevés. Au bout de deux jours, le taux de dissolution du plutonium était réduit de deux ou plusieurs ordres liés à une première période de plusieurs heures, puis le taux de dissolution devenait presque constant. L’analyse des données de dissolution d’un grand nombre d’échantillons d’air sélectionnés sur différents lieux de travail a montré que l’activité alpha mesurée au cours des deux premiers jours correspondait étroitement à la valeur de transportabilité calculée à partir des données d’un test de dissolution prolongé. Pour simplifier l’évaluation de la transportabilité, un test de dissolution sur deux jours a été appliqué. Depuis les années 1970, plus de 1000 échantillons d’air prélevés sur différents lieux de travail dans les usines de production de produits radiochimiques et de plutonium de l’AP de Mayak ont été analysés avec le test de dissolution sur deux jours dans la solution de Ringer.

Khokhryakov et autres (1998b) ont suggéré d’utiliser une valeur de transportabilité comme critère quantitatif pour la classification des aérosols industriels de plutonium. Il a été constaté que les aérosols industriels contenant du nitrate de plutonium ont une solubilité moyenne (S = 3%), ceux contenant du dioxyde de plutonium et du plutonium métallique ont une solubilité de S = 0,3%. La solubilité des aérosols industriels mixtes est égale à S = 1 %.

La fraction d’activité qui se transfère dans la solution au cours des deux premiers jours correspond à la fraction de dissolution rapide (fr) en termes de CIPR.

Des études de la distribution du plutonium dans 700 spécimens d’autopsie d’anciens travailleurs de l’usine Mayak PA montrent une forte diminution de la teneur en plutonium dans les poumons et les ganglions lymphatiques pulmonaires avec une valeur plus élevée de la solubilité des aérosols (Khokhryakov et al., 1998b) et vice versa. Cela implique que la quantité de plutonium dans les poumons en fonction du plutonium total retenu dans l’organisme, longtemps après l’inhalation, devrait être inversement liée à la transportabilité S.

De nombreux travailleurs ont travaillé sur différents sites d’usines et lieux de travail au cours de leur emploi, ce qui se traduit par des probabilités différentes d’être exposés à différentes compositions d’aérosols émetteurs alpha caractérisés par une valeur de transportabilité différente et donc des propriétés biocinétiques différentes. La dépendance révélée permet de prédire le comportement biologique d’une grande variété de composés de plutonium et de leurs mélanges dans les voies respiratoires lors d’un essai biologique sur des travailleurs de Mayak PA pour l’évaluation des doses d’inhalation.
6.2. Association de la transportabilité avec la taille des particules

Les paramètres de la taille des particules des aérosols émetteurs alpha sur les lieux de travail de l’AP Mayak ont été étudiés dans les années 1970-1980 au moyen de l’autoradiographie. Au milieu des années 2000, des études approfondies sur la taille des particules ont été reprises à l’aide d’un impacteur à 7 étages.

Pour étudier l’effet de la taille des particules sur la cinétique de dissolution, un aérosol radioactif a été prélevé sur un impacteur à partir de trois lieux de travail différents : fonderie, département mécanique de l’usine de production de plutonium et division de trempe du plutonium au dioxyde. Au total, 12 échantillons d’air ont été recueillis. Le filtre à air de chaque étage de l’impacteur a été analysé pour déterminer sa valeur de transportabilité.

La fonction résultante a montré une relation inverse entre la solubilité et la taille des particules de plutonium en termes d’AMAD (diamètre aérodynamique médian d’activité) pour tous les lieux de travail étudiés (Khokhryakov et al., 2014).

Mathématiquement, l’approximation est exprimée par la fonction de puissance :(1)

où S est la transportabilité des particules d’aérosol (%) ;

AMAD est le diamètre aérodynamique médian de l’activité des particules d’aérosol (μm) ;

a, b sont les paramètres de la fonction.

La fraction de solubilité en fonction des particules d’aérosol AMAD est présentée à la figure 6.

Fig. 6. Fraction de solubilité des particules de 239Pu provenant du département mécanique de l’usine de production de plutonium en fonction de leur AMAD.

L’approximation des résultats expérimentaux de la transportabilité a fourni des estimations pour les paramètres a et b :(2)S = 2,78 (AMAD)-0,71

Ainsi, compte tenu des mesures d’AMAD, la transportabilité peut être calculée par l’équation (2). Par exemple, avec un AMAD d’aérosol mesuré de 4 μm, la transportabilité est de 1,04%. Cette approche permet d’augmenter l’efficacité de la détermination de la transportabilité des particules collectées dans les conditions de production.

7. Modèles biocinétiques et dosimétriques pour la cohorte de travailleurs de Mayak PA

L’évaluation des doses de rayonnement professionnelles provenant du plutonium incorporé est basée sur les mesures du plutonium dans les essais biologiques d’urine et l’utilisation de modèles biocinétiques.

Le complexe de modèles biocinétiques est composé de :

-•     un modèle d’excrétion du plutonium par l’urine, pour les travailleurs de l’AP de Mayak, un modèle de Lagham a été modifié (Khokhryakov et al., 1994) ;
-•    un modèle de pool extra-pulmonaire par la CIPR (CIPR, 1993 ; CIPR, 2017) ;
-•    une adaptation du modèle des voies respiratoires de la publication 66 de la CIPR (CIPR, 1994) a intégré

Les données des cas d’autopsie des travailleurs de l’AP de Mayak (Khokhryakov et al., 2013) ;
-•    un modèle de l’appareil digestif par la CIPR (CIPR, 2006).

Les paramètres du modèle de l’appareil respiratoire ont été estimés en tenant compte des caractéristiques de transportabilité des différents aérosols de plutonium rencontrés par les travailleurs. L’historique professionnel d’un travailleur soumis à un essai biologique est pris en compte dans chaque cas.

Étant donné l’insuffisance des informations disponibles, une série d’hypothèses ont été formulées, notamment sur le taux d’inhalation et les propriétés physiques et chimiques des particules sur certains lieux de travail. Les propriétés physiques et chimiques des aérosols inhalés comprennent l’AMAD et un type de composé de plutonium spécifique à un certain lieu de travail.

Dans les premiers modèles, on supposait que le taux moyen d’absorption de plutonium par groupe était uniforme dans le temps. Le modèle utilisé dans le Mayak Worker Dosimetry System – 2008 (MWDS-2008) (Khokhryakov et al., 2013) estime le taux d’absorption de plutonium sur la base de la charge du corps entier en tenant compte de fonctions exponentielles décrivant l’excrétion de plutonium avec le temps. Ces estimations ont été faites pour chaque lieu de travail de l’AP de Mayak. À partir du MWDS-2013, les apports sont décrits par une fonction en trois étapes où chaque étape correspond à la concentration de plutonium dans l’air des lieux de travail sur une période de temps spécifique et la période sans protection respiratoire individuelle a été prise en compte.

Les premiers systèmes de dosimétrie ne prenaient pas en compte la taille des particules. Plus tard, dans le MWDS-2000 et le MWDS-2008, on a supposé que l’AMAD était respectivement de 15 et 5 μm, pour tous les lieux de travail. Dans les modèles les plus récents utilisés dans le MWDS-2013 et le MWDS-2016, l’AMAD est de 4,4 avec un écart type géométrique (EDG) de 2,2. (Puncher et al., 2011).

Un composé d’aérosols inhalés est attribué à chaque lieu de travail en fonction du processus technologique et confirmé par les résultats des études post-mortem sur la distribution du plutonium dans les organes systémiques et les voies respiratoires.

Les modèles utilisés pour estimer les doses de rayonnement sont continuellement améliorés. Le système MWDS-2013 est actuellement utilisé pour estimer l’exposition en tant qu’élément d’entrée pour les études épidémiologiques. Cet ensemble de modèles a été développé dans le cadre de l’accord bilatéral États-Unis-Russie sur la coopération internationale pour la réduction des effets de l’exposition prolongée aux rayonnements, également connu sous le nom de Comité mixte de coordination de la recherche sur les effets des rayonnements (JCCRER). Il est décrit en détail dans un numéro spécial du Radiation Protection Dosimetry Journal – Reconstruction of radiation dose from past inhalation of plutonium : The Mayak Workers Dosimetry System – 2013 (Suslova et al., 2017 ; Sokolova et al., 2017a, Sokolova et al., 2017b ; Napier, 2017 ; Birchall et al., 2017, 2017a, 2017b ; Vostrotin et al., 2017).

8. Surveillance de l’exposition interne aux rayonnements

Dans les années 1960, plus de dix ans après le début de l’exposition aux radiations, des essais biologiques individuels ont été réalisés sur des travailleurs de l’AP de Mayak afin d’estimer les apports et l’accumulation de plutonium. Au début, les essais biologiques étaient sporadiques et couvraient environ 50 travailleurs par an, mais dans les années 1970, ils étaient devenus routiniers. La surveillance de l’absorption et de l’accumulation de plutonium est basée sur la mesure de l’activité du plutonium dans un échantillon urinaire de 24 heures ; l’absorption (l’accumulation) est estimée par des modèles biocinétiques et des données sur l’historique de l’exposition. Les méthodes de mesure du plutonium dans les urines ainsi que le moment de la collecte ont changé avec le temps (Krahenbuhl et al., 2002 ; Khokhryakov et Vasilenko, 2003, Khokhryakov et al., 2013).

Les essais biologiques des travailleurs de Mayak PA ont été réalisés dans le service clinique de SUBI après un congé annuel (30-60 jours) pendant lequel les travailleurs n’ont pas eu de contact professionnel avec les rayonnements ionisants, ce qui a permis de réduire la contribution des apports récents à l’activité mesurée (une fraction de transit). Le protocole d’essai biologique comprenait la collecte de trois échantillons d’urine ou plus.

Jusqu’à la fin des années 1970, le taux d’excrétion était amélioré par l’injection intraveineuse de 0,25 g⋅d-1 de pentacine (Ca-DTPA, pentatate trisodique de calcium) avant un bio-essai pour augmenter la détection de l’activité alpha dans l’urine par les méthodes utilisées.

Avant 2000, l’activité du plutonium était mesurée par radiométrie alpha (Khokhryakov et al., 1998a). Les échantillons étaient préparés par coprécipitation des émetteurs alpha avec du phosphate de bismuth. L’activité du plutonium a été mesurée avec un radiomètre alpha à faible bruit de fond. En 1975-2000, le DT était de 0,007 Bq pour Σ238Pu+239,240Pu dans un échantillon d’urine de 24 heures.

Depuis 2000, la méthode d’alpha-spectrométrie est utilisée. Elle est basée sur la coprécipitation de plutonium et d’américium avec des phosphates de Ca et de Mg à partir d’urine brute marquée au 242Pu et sur la minéralisation des précipitations résultantes dans l’acide nitrique. Le plutonium et l’américium sont séparés par sorption sur un échangeur d’anions HCl 9M. Les isotopes 238Pu et 239 240Pu sont mesurés après électrodéposition dans l’alpha-spectromètre à semi-conducteurs EG&G ORTEC. La limite de détection pour le 239 240Pu dans un échantillon d’urine de 24 heures est de 0,7 mBq. Actuellement, le SUBI met en œuvre une technique de spectrométrie de masse.

9. Effets sur la santé

L’absence de dispositifs de protection individuelle a entraîné le dépôt de grandes quantités de particules de plutonium et de fortes doses absorbées dans les poumons. En raison de l’exposition des poumons à des doses supérieures à 4,0 Gy, les travailleurs employés dans les principaux départements de l’installation de production de plutonium ont développé une fibrose pulmonaire professionnelle (une maladie pulmonaire interstitielle provoquant des déficiences fonctionnelles des poumons et des modifications fibrosclérotiques) comme effet déterministe causé par les rayons alpha fortement ionisants du 239Pu.

Une fibrose pulmonaire induite par le plutonium (PuLF) a été diagnostiquée chez 66 travailleurs et une fibrose pulmonaire d’étiologie combinée (poussière, facteurs chimiques professionnels précédant le travail au contact du plutonium, conséquences de maladies pulmonaires inflammatoires aiguës antérieures, maladies broncho-pulmonaires chroniques) a été diagnostiquée chez 54 personnes. Pour 6 travailleurs, la fibrose pulmonaire sévère était une cause primaire de décès (Okladnikova et al., 1994). La majorité des patients diagnostiqués comme atteints de PuLF ont été exposés à des particules alpha combinées à des rayons gamma externes. Les doses efficaces moyennes résultant d’une exposition chronique aux rayons gamma étaient de 2,1-2,9 Gy.

Divers degrés de modifications sclérotiques pulmonaires ont été observés dans différentes régions du poumon, leur localisation prédominante dans les régions supérieures s’expliquant par une distribution extrêmement inhomogène du plutonium parmi les divers éléments structurels du tissu pulmonaire (Fig. 7).

Fig. 7. Altérations morphologiques des tissus pulmonaires induites par la fibrose pulmonaire induite par le plutonium. a. Poumon sain ; b. Fibrose pulmonaire au plutonium.

Pour étudier les effets stochastiques de l’exposition au plutonium, le département d’épidémiologie a créé le « registre des travailleurs Mayak » qui comprend plus de 35 000 travailleurs exposés à des rayonnements combinés – exposition externe aux rayons gamma et exposition interne aux particules alpha. La cohorte la plus étudiée comprend 25 757 travailleurs du réacteur, des usines radiochimiques et des usines de production de plutonium pendant les 35 premières années d’exploitation de l’installation (1948-1982) :

-•    Une fraction considérable de la cohorte est constituée de femmes (25%),
-•    L’état civil est connu (seulement 6 % des travailleurs perdus pour suivi),
-•    Presque tous les membres de la cohorte reçoivent une estimation de la dose externe individuelle,
-•    40% des travailleurs exposés au Pu reçoivent des estimations de la dose interne (Koshurnikova et al., 1999, 2006).

La cohorte des travailleurs de Mayak est la seule à recevoir des valeurs statistiquement significatives du risque de mortalité par irradiation et de l’incidence des cancers du poumon et du foie dus à l’exposition au 239Pu. Une augmentation significative du cancer du poumon a été signalée à des doses de 0,1 à 0,2 Gy dans les poumons. Sans facteurs modificatifs, l’excès de risque relatif était de 5 ÷ 8 pour 1 Gy selon le système de dosimétrie utilisé pour l’évaluation des doses (Gilbert et al., 2013 ; Gillies et al., 2017 ; Sokolnikov et al., 2008). Aucun écart par rapport à un modèle linéaire n’a été observé. Les enquêtes sur l’incidence du cancer du poumon ont révélé des modifications de l’estimation du risque en fonction du type de tumeur histologique. Des relations dose-réponse significatives ont été trouvées pour l’adénocarcinome, les cellules squameuses et d’autres cancers épithéliaux du poumon. La relation dose-réponse la plus forte a été observée pour les adénocarcinomes du poumon, qui représentaient 127 cas sur 335 (plus de 35 %) des cas confirmés par l’histologie. L’excès de risque relatif par 1 Gy de dose absorbée dans le poumon était d’un ordre de grandeur supérieur à celui des autres malignités épithéliales (Labutina et al., 2013).

Les principaux facteurs non radiologiques qui modifient l’estimation du risque de cancer du poumon radiogène sont l’âge (le risque diminue avec l’âge) et le tabagisme (la combinaison de l’exposition et du tabagisme a un effet sous-multiplicateur) (Gilbert et al., 2013).

L’excès significatif de risque de cancer du foie dans la cohorte de travailleurs de Mayak PA était de 5 ÷ 10 pour 1 Gy. Une incidence accrue a été signalée pour les doses hépatiques cumulées absorbées supérieures à 1 Gy, le risque de mortalité correspondant a été observé à des doses supérieures à 3 Gy (Sokolnikov et al., 2008 ; Labutina et al., 2013). L’excès de risque à des doses comprises entre 0,5 et 2,0 Gy a été attribué à la fréquence accrue des carcinomes hépatocellulaires ; à des doses supérieures à 2,0 Gy, le développement d’hémangio-sarcomes a été observé en plus du risque croissant de carcinome hépatocellulaire (Labutina et al., 2013).

Sur 27 malignités des os et des tissus conjonctifs, 16 ostéosarcomes et 3 chondrosarcomes ont été diagnostiqués. L’excès d’incidence était dû à trois cas diagnostiqués chez des personnes ayant reçu des doses cumulées supérieures à 10 Gy (Sokolnikov et al., 2008 ; Labutina et al., 2013).

L’exposition au plutonium n’a pas été associée de manière significative à la mortalité ou à l’incidence du cancer sur d’autres sites (Hunter et al., 2013 ; Sokolnikov et al., 2015). Aucun effet du 239Pu incorporé n’a été trouvé pour l’incidence et la mortalité des tumeurs malignes des tissus lymphatiques et hématopoïétiques (Kuznetsova et al., 2016).
10. Surveillance de l’environnement

La surveillance environnementale du plutonium provenant d’Ozyorsk s’est appuyée sur des mesures d’échantillons d’air. La première mesure a été effectuée en 1971 et, au cours de la période 1971-2000, la concentration moyenne de plutonium dans l’air d’Ozyorsk a varié entre 0,4-4,3 × 10-5 Bq‧m-3 (Demin, 1989). Aladova et Khokhryakov (1998) ont rapporté qu’en 1996-1997, la concentration moyenne de nucléides émetteurs alpha dans l’air, mesurée dans les zones du parc d’Ozyorsk, était de 6,5 ± 1,5 × 10-5 Bq-m-3.

Après 2000, la concentration de plutonium a diminué. Selon le Service fédéral d’hydrométéorologie et de surveillance de l’environnement (« Roshydromet »), en 2004-2008, l’activité du plutonium dans l’air était de 1,4 × 10-5 Bq‧m-3. Au cours de la dernière décennie, la situation radiologique à Ozyorsk s’est considérablement stabilisée et, en 2012-2013, la concentration moyenne d’isotopes de Pu dans l’air était de 1,8 × 10-6 Bq-m-3 (Fig. 8).

Fig. 8. Concentration d’isotopes de plutonium dans l’air d’Ozyorsk entre 1971 et 2013, Bq-m-3.

Les niveaux les plus élevés d’isotopes de plutonium dans l’air (3 × 10-6 Bq-m-3) ont été mesurés en 2012 dans la ville de Novogorny (8 km au sud-est de l’AP de Mayak) 3. Dans le village d’Argayash (24 km au sud), le niveau de plutonium en suspension dans l’air était d’environ 3 × 10-6 Bq-m-3 en 2018. L’activité totale du 238Pu et du 239Pu n’a pas dépassé les limites acceptables de 2,5 × 10-3 Bq-m-3 pour le 238Pu et de 2,7 × 10-3Bq-m-3 pour le 239Pu (Fig. 9).



Fig. 9. Isotopes de plutonium dans des échantillons d’air dans les colonies près de l’AP de Mayak.

La surveillance des rayonnements dans l’environnement montre que les niveaux actuels de plutonium en suspension dans l’air dans les centres de population proches de la ZP de Mayak sont trois fois inférieurs aux limites autorisées.

La surveillance du plutonium chez les habitants d’Ozyorsk entre 1975 et 2013 était basée sur des mesures de la quantité d’isotopes de plutonium dans des échantillons d’autopsie prélevés sur des personnes qui n’ont jamais été exposées professionnellement à des rayonnements ionisants. Les résultats des mesures des isotopes du plutonium montrent que l’exposition interne aux rayonnements est principalement un « héritage » des accidents de rayonnement qui se sont produits dans l’installation en 1950-60. Une forte association avec la première année d’exposition a été révélée (Fig. 10).



Fig. 10. Charge corporelle des résidents d’Ozyorsk par année d’arrivée dans la ville au fil du temps.

La charge corporelle de plutonium la plus élevée a été observée chez les résidents de la région, où la surveillance a commencé au début des années 1950. La charge corporelle en plutonium des résidents d’Ozyorsk qui sont arrivés dans la ville en 1949-1950 et y ont vécu pendant 60 ans était d’environ 4,5 Bq. C’est 40 fois plus que le niveau de fond pour le plutonium mondial qui est de 0,12 Bq (Suslova et al., 2015). La période postérieure à 2000 se caractérise par une amélioration significative de la situation en matière de rayonnement, et au cours des deux dernières décennies, la charge corporelle en plutonium des habitants d’Ozyorsk ne diffère pas sensiblement du niveau de fond.

11. Résumé

Mayak Production Association (Mayak PA) est la plus grande installation nucléaire de défense de l’ex-Union soviétique. Elle a fonctionné pendant plus de 60 ans, produisant du plutonium de qualité militaire jusque dans les années 1990. Aujourd’hui, les principales activités sont le retraitement du combustible nucléaire irradié, la production de radio-isotopes et d’autres produits traités dans des réacteurs. Toutefois, la question de la protection de la santé des travailleurs et de la population locale reste très importante, les particules de plutonium présentes dans la poussière restant la principale source de contamination de l’air et d’absorption pour l’homme, à un moment où les rejets dans l’environnement de l’installation diminuent.

Depuis plus de 50 ans, la SUBI est la principale source d’informations uniques collectées sur la radiologie médicale et la radioprotection afin de fournir une base plus précise pour les normes de radioprotection. La vue d’ensemble des activités de recherche de la SUBI a émergé en raison de sa pertinence et de sa grande importance continue.

Déclaration de conflits d’intérêts
Il n’y a aucun intérêt dans le sujet spécifique du travail qui peut être considéré comme contribuant à un conflit d’intérêt potentiel, réel ou perçu.


Remerciements
Des études dosimétriques de longue durée sur les travailleurs de l’AP de Mayak ont été menées sous les auspices du Comité conjoint de coordination pour la recherche sur les effets des rayonnements (JCCRER) avec un financement fourni par l’Agence fédérale de biologie médicale de Russie (FMBA) et le Bureau des programmes internationaux de santé du ministère américain de l’énergie.

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11. Résumé

L’Autorité palestinienne de Mayak est la plus grande installation nucléaire de défense de l’ex-Union soviétique. Elle a fonctionné pendant plus de 60 ans, produisant du plutonium de qualité militaire jusque dans les années 1990. Aujourd’hui, les principales activités sont le retraitement du combustible nucléaire irradié, la production de radio-isotopes et d’autres produits traités dans des réacteurs. Toutefois, la question de la protection de la santé des travailleurs et de la population locale reste très importante, les particules de plutonium présentes dans la poussière restant la principale source de contamination de l’air et d’absorption pour l’homme, à un moment où les rejets dans l’environnement de l’installation diminuent.

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